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PM2.5重金属元素组成特征研究进展


第 33 卷 第 3 期 2013 年 9 月 文章编号:1000-4734(2013)03-0375-07

矿 物 学 报 ACTA MIERALOGICA SINICA

Vol. 33, No.3 Sept., 2013

PM2.5 重金属元素组成特征研究进展
马艳华 1,宁平 1,黄小凤 1*,史建武 1,徐小峰 2
(1. 昆明理工大学 环境科学与工程学院,云南 昆明 650500;2. 昆明市环境监测中心,云南 昆明 650028)

摘 要:PM2.5,即细颗粒物,是国际大气环境领域的研究热点。重金属元素是 PM2.5 的重要组分,对其进行 研究,能更好地识别污染来源、判断污染物的迁移转化途径、评估污染危害毒性,从而更有效地防治和控制 环境空气污染。在查阅大量文献资料的基础上,本文从组成元素、分布特征、元素相关性及生物效应等方面 对 PM2.5 重金属组成特征的研究进展进行较系统的归纳和总结,提出未来该研究需关注的方向,以期为后续 的深入研究提供参考。 关键词: PM2.5;重金属;组成特征;相关性;生物效应 中图分类号:P579; X513 文献标识码:A 作者简介: 马艳华, 女, 1980 年生, 硕士研究生, 研究方向污染防治与控制. E-mail: cindymmcn@hotmail.com

PM2.5 ,又称细颗粒物,是环境空气中动力 学直径小于或等于 2.5 μm 颗粒物的通称。PM2.5 吸收和散射太阳辐射能,改变云层厚度和反照 率,影响地表-大气系统的能量交换,对全球气 候变化有间接或直接的影响 [1,2]。此外,通过影 响大气能见度及酸沉降分布,PM2.5 还会对当地 的空气质量产生作用 [2,3]。流行病学资料显示, PM2.5 与呼吸系统疾病、心血管疾病的发病率及 死亡率有关[4,5]。相对于粗颗粒物,PM2.5 又因具 有更大的比表面积,更易成为污染物的运载体和 反应体[6,7]。由于物理尺度、化学组成、时空分布 与成分来源等方面的复杂性和多样性以及理化 性质表征与分析的难度, 2.5 一直是国际大气环 PM 境领域的研究热点和难点。 重金属是 PM2.5 的重要组分,随着研究的逐 步深入,学术界对其越来越关注。近年来,广州、 上海、北京、乌鲁木齐、雅典、首尔、伊斯坦布 尔、墨西哥城等国内外城市和地区关于 PM2.5 重 金属方面的研究报道很多[7-14]。在查阅大量文献 资料的基础上,本文从组成元素、分布特征、元 素相关性以及生物效应等方面对 PM2.5 重金属的 研究现状和进展进行归纳和总结,以期为 PM2.5 重金属元素的后续深入研究提供参考。

为主要元素(如 Al、Mg、Ca、Fe) 、次主要元素 (如 Ti、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Sr、Sb、 Ba、Pb)和微量元素(Be、Sc、Co、Ga、Se、 Zn、Mo、Ag、Cd、Sn、Tl)[15];根据来源划分 为地壳元素和污染元素[16],地壳元素,如 Al、 Mg、Ca、Ti、Fe 等,主要来源于各种形式的土 壤尘、无组织排放、道路尘及人类农业和林业等 活动;污染元素,如 Mn、Ni、Zn、Cu、Pb、As、 Cd 等, 主要来源于各种工业过程等。 现有研究表 明,大多数重金属元素,特别是人为污染来源的 重金属元素更易在细颗粒物 PM2.5 中富集[17,18]。

2 PM2.5 重金属元素分布特征
2.1 元素粒径分布 依据大气颗粒物的分类,对 PM2.5 重金属元 素粒径分布的研究主要基于进入呼吸系统某些 部位的能力、模态分布及元素谱分布三方面。 2.1.1 基于进入呼吸系统某些部位的能力 基于颗粒物进入呼吸系统某些部位的能力, 目前有关 PM2.5 重金属元素粒径分布的研究主要 与 集中于 PM2.5 和 PM10 重金属元素含量的对比。 煤、碳燃烧有关的重金属元素,如 Sb、As,北京 Al、 城区城郊 PM2.1 和 PM10 含量比高于 80%, Ca、 Fe 等地壳类重金属元素相应比值则较低[19]。除 Fe 外,鞍山市环境空气重金属在 PM2.5 样品中的 含量占相应 PM10 的含量比例均高于 50%,Cu、 Se、 Al、 Mo 等 6 种元素更是超过 80%[17]。 Cd、 Sb、 山东东营道路 Cr、 Ni、 As、 含量 PM2.5/ Co、 Cu、 Pb

1 PM2.5 重金属组成元素
PM2.5 所含无机重金属元素, 根据其含量划分
收稿日期:2013-03-10 基金项目:云南省执行环境空气质量国家新标准研究 (2012CA016) ;昆明理工大学分析测试基金(20130369)
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通讯作者,E-mail:hxfkm@sina.com

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PM10 之值远高于相应 PM10/TSP 之值[18]。 2.1.2 模态分布 重金属元素在颗粒物不同模态分布不均匀, 地壳元素(Al、Mg、Ca、Sc、Ti、Fe、Sr、Zr、 Ba 等)主要以粗粒子模态分布;与化石染料燃烧 有关的元素(As、Se、Ag、Cd、Tl、Pb 等)主 要分布于积聚模态;Be、Na、K、Cr、Mn、Co、 Zn、Ca、Mo、Sn、Sb 等元素多源相关,则呈多 模态分布[15]。V、Mn、N、Cu、Zn、Se、Cd 是 纳米微粒的主要成分,Fe、Sr、Mo、Sn、Sb、 Ba、Pb 主要在细粒子富集[20]。Ca、Ti 主要分布 于粒径>2 μm 的颗粒物中,V、Cr、Mn、Ni、Zn、 Cu、 等元素主要分布在 0.1~1.0 μm 颗粒物中, Pb Fe 在>0.2 μm 颗粒物中分布较均匀[21]。 2.1.3 元素谱分布 北京市大气颗粒物中 Fe、Mg、Al、Ca、Ti、 Si、Ni 等元素呈粗粒模态单峰型谱分布;Mn 三 峰型谱分布,峰值分别在 0.5~1 μm、2~4 μm 及 8~16 μm 之间; Cu、 Zn、 的谱峰分别为 0.25~ Pb 0.5 μm,0.5~1 μm,8~16 μm[22]。上海市 1994 年大气颗粒物的研究显示,Pb、Cd、Cu 的含量 随粒径增大而减少,Al 含量随粒径增大而上升, Ni、Mn 和 Zn 在 1.1~2.0 μm 范围内有一峰值, V、Na 在 2.0~3.3 μm,Fe 在 3.3~7 μm 各有一 个峰值[23];2003 年的研究中,PM2.5 中颗粒态 Hg 在 0.6~1.0 μm 和 4.0 μm 左右出现浓度峰值,粒 2012 年夏季大气颗粒物 径分布基本呈双峰型[24]。 样品中地壳元素(Si、K、Ca、Mn、Fe、Sr)及 人为源元素(Cu、Zn、As、Pb)呈双峰分布,第 一峰在 3.2~5.6 μm 之间, 第二峰在 0.56~1.0 μm 之间;Cr、Ni 呈三峰分布,峰值分别在 3.2~5.6 μm、0.56~1.0 μm 和 0.018~0.032 μm 之间[25]。 2.2 元素形态分布 大气颗粒物中,重金属元素往往以多种化学 形态存在。形态不同,重金属的环境活性、生物 有效性及毒性差异也较大[26]。 大气颗粒物重金属元素化学形态常被分为 ①可溶态与可交换态(F1) ,②碳酸盐态、氧化 态与还原态(F2) ,③有机质、氧化物与硫化物 结合态(F3)及④残渣态(F4)四种[27]。根据地 球化学和环境化学特性,参照土壤微量金属元素 存在形态分组的方法,对大气颗粒物重金属形态 特征的研究常采用 BCR、 Tessier、 Kersten 及改进

连续提取等分级提取的分析方法进行。 有研究表明,广州大气 PM2.5 中的 Zn、Cd、 As、Mn 主要以 F1 和 F2 存在,Ni、Mo 主要以 F1 和 F3 存在,Cu 主要以 F2 和 F3 存在,Cr 主 要以 F3 和 F4 存在, 绝大部分 Pb 以 F2 形态存在, 北京大气 PM2.5 而 Co 在四种形态中平均分布[28]。 中的 Rb、Ca、Sr、Mg 以 F1 和 F2 存在,Pb、Zn、 As、Cu 以 F1 和 F2 存在, Ti、Al、 以 F4 存在, Fe [29] Pb、Cd 以 F2 形态存在为主 。 2.3 元素时空分布 2.3.1 时间分布 PM2.5 重金属元素时间分布, 现有研究较多为 季节分布方面。纽约城区 PM2.5 中 Co、Ni、Zn、 Pb 的季节变化显著, As、 的季节变化较小, V、 Se Mg、Al、Ca、Cr、Mn、Fe、Cd、Sb 则没有非常 明显的季节差异[30],说明季节不同,PM2.5 重金 属元素含量变化不同。上海城区 PM2.5 中主要污 染重金属元素的质量浓度呈冬季>春季>夏季 深圳市冬季 PM2.5 中 Hg 含量明显高于 的态势[7], [31] 其他季节 ,反映了重金属元素质量浓度各季节 分布不同的特性。广州春、冬重金属残渣态(F4) 的百分比基本相同,春季金属不稳定态(F1)比 例比秋季普遍增加,次稳定态(F2、F3)比例则 北京大气 PM2.5 样品中 Fe 的形态分布季 减少[28]。 节变化不明显,Ti、Al 季节变化明显,Cd、Pb、 Zn、As、Cu 的形态浓度呈现出春秋低、夏季高 的特点[29],说明 PM2.5 重金属元素形态分布随季 节也有变化。 2.3.2 空间分布 主要表现为其 PM2.5 重金属元素的空间分布, 种类与含量区域及局部环境的差异较大。区域 上, 如东北地区的沈阳市 PM2.5 重金属以 Zn 为主, 其次是 Pb、Mn、Cr;锦州市以 Mn 为主,其次 为 Cr 和 Pb;葫芦岛市以 Zn 为主[32];西北地区 库尔勒市的大气 PM2.5 样品表面 Zn 质量分数较 高,整体由 Si、Al、Na 三种元素组成,而和田 市 PM2.5 样品表面却是 Al、Mg 质量分数较高, 整体则主要由 Si、Al、Na、Ca、Mg 五种元素组 成[33]。局部环境的差异,首先表现为 PM2.5 所含 重金属元素的浓度和种类受局地源的影响较大, Zn、 As、 Se、 如铜冶炼厂附近 PM2.5 重金属中 Cu、 [34] Bi、Pb 的含量较高 ,而陶瓷厂附近 PM2.5 样品 其次, 城市功能区不同, 中的 Ni、 含量较高[35]。 V 如杭州 PM2.5 重金属元素浓度和种类也存在差异,

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市中心 PM2.5 样品 Cr、Mn、Ni、Cd、Sb 污染浓 度最高, 市东部 Se 污染浓度最高, 市东北部 Mo、 Pb 污染浓度最高[36];上海市城市繁华区 PM2.5 样 品 Fe 含量很高,山区 Ca 元素含量较高,微量元 素 Cr、Ni、Cu 在繁华区和山区的质量浓度较为 接近,Ti 含量山区较繁华区高,Mn、Zn、Pb 则 相反[37]。另外,PM2.5 重金属元素的形态也存在 空间差异,如上海吴淞地区 PM2.5 样品中 Fe3O4 的含量比南汇和人民广场地区要高,而 Fe(Ⅱ)、 Fe(Ⅲ)则相反[38]。

来源或受多种污染源影响,Ca、Ti 相关系数 r=0.933,说明 Ca、Ti 来源相同[21]。除 Pearson 法外, 非参 Spearman 法也是 PM2.5 重金属元素相 关系数计算的重要方法之一[46]。 3.3 多元分析数据挖掘法 即借鉴数据统计多元分析数据挖掘中的聚 类分析 (CA) 主成分分析 、 (PCA) 因子分析 、 (FA) 等方法研究 PM2.5 重金属元素的相关性。有学者 通过运用 CA 和 PCA 减少数据维度,进而研究 分析得到其源 PM2.5 样品金属元素相关关系结构, 也有研究运用 FA 法, 建立大气 PM2.5 结构[18,34,47]。 样品重金属元素浓度相关系数矩阵,用同一因子 代表相关变量,识别重金属可能源[41,48,49]。

3 PM2.5 重金属元素相关性
大气颗粒物中重金属元素的相关性可综合 反映元素的粒径依赖性和同源性[39],研究方法有 元素比值、线性相关分析及多元分析数据挖掘法 等。 3.1 元素比值 通过计算 PM2.5 样品中重金属元素的含量比 值分析其相关性,参比元素多选用地壳元素,标 识元素常用污染源特征金属元素, 该方法较多用 于源识别与解析。有学者曾以 Al 为参比元素, Mg 为标识元素, 对两者在北京本土大气颗粒物 中的含量比值与河北丰宁、内蒙古多伦、太原 等城市地壳背景比值进行比较,识别北京大气 也有学者计 颗粒物污染的本地源与外来源 [40,41]。 计算 算 PM2.5 样品中 Ca/Si 和 Ca/Al 识别建筑源, Cu/Sb 识别燃煤及机动车辆闸损和飞灰燃烧来源 [15] ,计算 V/Si、Ni/Si 识别发电厂、油冶炼厂及 货船污染物排放源[42]。文献报道中,还有通过计 算 PM2.5 样品的 Pb/Ti 解释特殊天气情势或长期人 为源和地壳源贡献及演变[43]及以 Br 与 Pb 的浓度 比值反映机动车尾气排放相对影响[44]等。 3.2 含量线性相关分析 通过计算 PM2.5 样品中各重金属元素含量间 的相关系数,建立相关系数矩阵,进行元素相关 性分析。 相关系数计算常用 Pearson 法。李伟芳等[45] 在对天津市环境空气中细粒子的污染特征与来 源的研究中,通过计算 PM2.5 样品 Cu 和 Zn 分别 与 Pb 浓度日均值的相关系数,得到 Cu 与 Pb 有 很好的相关性,从而得到柴油排放可能是其重要 来源及 Zn 和 Pb 有共同源的结论。 对上海市 PM2.5 重金属的研究发现,Cr、V、Mn、Ni、Cu、Zn、 Pb 间相关性较高, 说明这些元素可能有相似污染

4 PM2.5 重金属元素生物效应
4.1 生物有效性 重金属生物有效性是指重金属元素在生物 体内的吸收、积累或毒性程度[50]。化学形态和粒 径大小是颗粒物重金属元素生物有效性最重要 的影响因素[20,51]。 化学形态中, 2.5 重金属生物有效性主要受 PM F1 和 F2 两种形态影响,通常通过计算生物有效 性系数评价其影响。冯茜丹等[8]借助该方法获得 广州大气 PM2.5 中重金属的生物有效性相对强弱 顺序为:Cd>Zn>Pb>Cu>Mn>Mo>Co>Ni >Fe>Al,认为 Cd、Zn、Pb、As 属于生物可利 用性元素,Mn、Cu、Mo、Co、Ni、Cr 属于潜在 生物有效性元素,Fe、Al 为生物不可利用元素。 颗粒物重金属可溶态(F1)能提供更完全的环境 Hu 和健康风险评价信息[52]。 等[53]关注 PM2.5 重金 属的可溶态,并运用 SBET 方法对南京大气环境 空气 PM2.5 重金属元素的生物有效性进行了研究, 结果表明南京市 Cd、As、Zn、Mn、Pb 有较高的 生物有效性。针对颗粒物粒径对 PM2.5 重金属有 效性影响的研究,Niu 等[20]对渥太华纳米和细粒 子微量元素生物有效性的研究显示,研究地区微 量元素生物有效性大体随着粒径减小而增加, V、 Fe、Mo、Sn、Pb 在纳米粒径中具有极高的生物 有效性,而 Mn、Cu、Zn 趋势变化相对较小。 4.2 生物活性 大气颗粒物生物活性的研究常用体外法(in vitro) 。童永彭等[54]分析上海宝山区 PM2.5 样品重 金属含量,并将其制成染毒液对大鼠的肺组织进 行染毒实验,得到高含量的过渡元素和重金属元

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素更容易诱发老鼠肺炎的结论。吕森林等[7]运用 Plasmid DNA assay 体外评价方法, 得到在上海环 境空气 PM2.5 重金属全分解样品溶液中 Pb、Zn、 As 三种元素对质粒 DNA 氧化性损伤能力较强的 结论。

5 研究动态及展望
5.1 研究动态 近年来,环境空气 PM2.5 重金属组成特征研 究呈现新动态: (1) 新技术仪器的使用。 2.5 重金属主流实 PM 验室分析方法有石墨炉原子吸收光谱法 (GF-AAS) 、原子荧光光谱法(AFS) 、电感耦合 等离子体质谱法(ICP-MS) 、电感耦合等离子体 原子发射光谱法(ICP-AES) 射线荧光光谱法 、X (XRF)等。针对大气中 Pb、Cr、Cd 等重金属 在线监测的应用需求,浙江大学现代光学仪器国 家重点实验室叶华俊等研制了基于 X 射线荧光分 析技术,可同时监测 20 多种元素的大气重金属 在线分析仪[55]。随着研究技术的发展,许多新仪 器,特别是核技术仪器在研究中得到了运用,用 于含量分析的如粒子诱发 X 射线荧光分析仪 (PIXE)[7]、中子活化分析仪(INAA)[56]等,用 于形态分布研究的如穆斯堡尔谱仪[38]、X 射线吸 收近边结构光谱仪(XANES)[11]、X 射线光电子 能谱(XPS)[33]等,以及用于粒径分布研究的激 光粒径谱仪(LPS)[57]等。 (2)复合污染研究,如 PM 2.5 重金属与局 地气象因子与区域天气形势的气象复合污染 研究 [34,58,59]、与二次颗粒物复合的成因复合污染 参 考 文 献:

研究[60]、一定区域尺度空间复合污染研究[61,62]、 干湿沉降等物理过程与大气转化复合的过程复 合污染研究[63-65]等。 (3)功能区或污染源周边环境 PM2.5 重金属 元素组成特征研究,如居住区[66]、室内空气[67]、 交通隧道[68]、地铁[69]、电子垃圾装卸厂[70]等。 (4)人类活动特殊时期,环境空气 PM2.5 重 金属组成特征的研究,如上海市郊春节期间大气 颗粒物及其组分的粒径分布的研究[71]、北京奥运 期间大气细颗粒物金属组分及其细胞毒性影响 的研究[72]等。 (5) 2.5 重金属组成指纹特征在源识别与解 PM 析的应用研究,如比较土壤及沙尘重金属元素组 成特征得到颗粒物金属指纹特征,进而用其作为 判断亚洲沙尘的指针 [73] ;计算铅同位素丰度比 ,识别城市铅主要来源等[74]。 (206Pb/207Pb) 5.2 展 望 随着科技进步,人类对生命健康更加关注, PM2.5 重金属元素组成特征的研究取得许多突破 性进展,但未来对以下几方面的研究需继续跟进 与加强: (1)环境空气质量标准中有关 PM2.5 重金属 标准限值的研究。 (2) 2.5 重金属组成和来源的同位素示踪研 PM 究。 (3)重金属在大气气溶胶表面的非均相反应 研究。 (4)综合考虑大气、地表水、地表土壤、植 物、 微生物等因素的 PM2.5 重金属迁移转化研究。

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第3期

马艳华,等. PM2.5 重金属元素组成特征研究进展

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Research Progress of Atmospheric Heavy Metal Elements Composition Characteristics in Fine Particles (PM2.5)
MA Yan-hua1, NING Ping1, HUANG Xiao-feng1*, SHI Jian-wu1, XU Xiao-feng2
(1. Faculty of Environmental Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China; 2. Kunming Municipal Environmental Monitoring Centre, Kunming 650028, China)

Abstract: PM2.5, i.e. Fine Particle, is one of research hotspots in the realm for international atmospheric environment. Researching heavy metal elements, which are important constituents in PM2.5, can determine sources of pollution, pathways of contaminant transportation and transformation as well as toxicity hazard of contamination more efficiently. With regard to studies on heavy metal elements in PM2.5, the paper systematically summaries recent literatures from composition, distribution, correlation and biological effects, and puts forward the directions should be concerned in the future. Key words: PM2.5; heavy metals; composition; correlation; biological effect


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